载镍炭气凝胶的制备及其脱硫性能的研究(2)
3.3.6 静态脱硫分析 22
3.3.7 动态脱硫分析 23
4 结论 24
1 绪论
1.1 选题的背景与意义
载镍锌双金属炭气凝胶，其密度低、孔隙率高、比表面积大并具有良好的导电性能，是一种理想的电极材料，可用作超级双层电容器、燃料电池、可充电电池及海水淡化等方面,同时其良好的性能特点，在催化剂方面的应用前景十分光明。
大体讲来，在炭气凝胶的性能和制备过程上我国已经取得较好的研究成果，但在广泛应用炭气凝胶载金属镍催化剂方面还有诸多缺点需要克服：
1）若不采用成本较高和危险性较大的超临界干燥工艺，会导致比表面积有明显的下降；又或者过于复杂的制备工艺，过高的生产成本，不适于产业化生产，仍需进一步改进炭气凝胶的制备方法；
2）有待提高利用催化剂促进脱硫反应的效率。
因此，本文的研究意义在于：
1）探索溶胶-凝胶法制备炭气凝胶的较佳实验条件，研究反应温度、高温碳化时间、方式等实验因素与炭气凝胶的比表面积、孔洞率等的关系；
2）研究金属镍在炭气凝胶上的负载结构机制，达到金属镍在炭气凝胶上分布均匀、包覆量，以及催化剂脱硫能力强的较理想佳效果。
1.2 研究的内容和目标
针对当前炭气凝胶在性能和制备工艺上的缺点和不足，研究制备炭气凝胶载金属镍催化剂的方法及其功能特性，以期获得具有较好脱硫能力，制备工艺简单的炭气凝胶载金属镍催化剂，为了顺利实现以上研究目的，工作重点将围绕以下两个方面：
1）借鉴已有炭气凝胶制备工艺，设计溶胶-凝胶法合成炭气凝胶的最佳实验过程；优化溶胶-凝胶法制备炭气凝胶的关键技术，包括反应温度、时间、干燥方法等因素对炭气凝胶的分散性影响；
2）设计在炭气凝胶负载金属镍的实验过程，研究金属镍负载的均匀性和包覆量较佳的实验条件。
本课题的预期目标为通过调整金属镍的负载实验的调整，制备出催化效率高、脱硫性能好的炭气凝胶载金属镍催化剂；并结合催化剂的结构表征给出较合理的解释。
2 文献综述
2.1 炭气凝胶
2.1.1 气凝胶
2.1.2 炭气凝胶的性能和应用
2.2 炭气凝胶的负载或掺杂
上文提到炭气凝胶可作为催化剂及催化剂载体，是本课题的主题之一。炭气凝胶可通过掺杂或负载不同的粒子来达到不同催化效果，催化不同的反应，下面介绍几组不同的炭气凝胶作为载体的催化剂和催化反应。
2.2.1 种类
1）钴掺杂含氮炭气凝胶。氮掺杂的多孔纳米碳材料是一种新型的催化材料, 其单独或与金属复合均具有氧还原催化性能, 如氮掺杂的碳纳米管( N-CNT )、碳纳米纤文(N-CNF)、炭气凝胶(N-CA)等。氮掺杂的炭气凝胶是在CA结构中引入新元素氮，从而赋予该材料新特性，如催化剂的活性提高，以及改变催化氧还原机理，从而提高催化剂的稳定性和电池的效率，是很有研究前景的一类新型氧还原催化剂或载体。含过渡金属的氮掺杂炭气凝胶是一种新型复合纳米碳材料，具有高氮含量及适宜的孔结构和良好的电子导电性，作为氧还原催化剂材料， 其研究工作才刚刚开始，已显现良好的发展前景。深入研究其制备方法及活性中心结构和氧还原机理，对于促进电催化理论的发展及燃料电池的进步具有重要意义。
2) 炭气凝胶载铂催化剂。郭志军等[22]用间歇微波加热多元醇还原法可制备出均匀分布、高度分散的炭气凝胶载铂催化剂，其中的铂粒子以面心立方结构存在，铂粒子在载体炭气凝胶载铂催化剂在硫酸甲醇溶液中有更高的电化学催化活性和稳定性。炭气凝胶的比表面积大、孔容大、导电性能好切中孔结构丰富，有利于铂粒子在载体上的分布，可用于制备性能更高的炭气凝胶载铂催化剂。