新型铈基氧化物NH3-SCR催化剂的改进 (3)
1.2.1分子筛催化剂
分子筛催化剂由于具有优异的NH3-SCR活性、很宽的活性温度窗口、可以在高空速环境下去除NOx而在柴油车尾气净化领域受到了广泛的关注。其中，研究最多且已经在发达国家实际应用的主要为Fe基和Cu基分子筛催化剂。例如，Fe基分子筛催化剂（研究最多的主要为Fe-ZSM-5），在中高温段表现出较高的SCR活性和N2选择性，但低温活性较差；Cu基分子筛催化剂在低温表现出的SCR活性较高，但N2选择性较差，且水热稳定性不好；近期开发的Cu-CHA分子筛催化剂虽然具有优异的催化活性和水热稳定性，但这类催化剂仍需在简化合成过程和降低生产成本等方面进行改进[5]。
1.2.2氧化物催化剂
在氧化物类催化剂中，研究较多的主要是Fe基、Ce基、Mn基、Cu基等金属氧化物催化剂，这些催化剂与分子筛催化剂相比，通常具有制备方法简单、生产成本较低、易于工业化生产等优势。但在各种已报道的这类催化剂中，评价空速通常较低，而当前NH3-SCR技术在柴油车上应用需要解决的一个重要问题就是减少催化剂的体积，因此，非钒金属氧化物催化剂是否能在高空速环境下高效去除NOx，将成为其能否得到实际应用的一个关键问题；与钒基氧化物催化剂在高温下的副产物生成率较高一样，目前的大多数非钒基氧化物类催化剂也存在高温时N2O生成率较高，而N2选择性较低的问题，因此，如何提高N2选择性是非钒基氧化物类催化剂需要解决的一个重要问题；在柴油车上NH3-SCR技术如果与前置DPF（颗粒物处理装置）联用的话，就需要SCR催化剂能够承受DPF再生时产生的700℃以上的高温，因此，如果非钒金属氧化物催化剂不能解决高温稳定性差的问题，在柴油车尾气NOx去除中的应用就会受到限制[1，2，3]。
1.3 铈基氧化物NH3-SCR催化剂简介
针对目前柴油车用NH3-SCR催化剂存在的困境，一些研究者通过简单易行的均匀沉淀法制备了Ce-Ti氧化物催化剂，从而进一步制备出了Ce-W-Ti和Ce-W氧化物催化剂，研究表明，新所开发的Ce-Ti、Ce-W和Ce-W-Ti氧化物催化剂可以在高空速环境下高效去除NOx，并具有优异的N2选择性，但高温稳定性仍有待于提高（尤其含Ti的Ce-Ti、Ce-W-Ti催化剂，TiO2的高温相变对催化剂的活性有显著影响），无法与前置DPF联用[6]。
为了解决Ce基氧化物催化剂高温稳定性差的问题，改善其在柴油车尾气NOx去除中的应用前景。在本项目中，我们将系统研究高温水热对所开发Ce基氧化物催化剂结构和形貌的影响及催化剂的失活原因，在不影响催化剂催化活性的基础上，通过共沉淀法和浸渍法制备Ce-Zr-Ti、Zr-Ti和负载V2O5的Ce-Zr-Ti、Zr-Ti氧化物催化剂，优化制备条件，提高催化活性。
1.4 铈基氧化物NH3-SCR催化剂研究现状
1.5 研究课题的提出和内容
1.5.1研究课题的提出
NH3-SCR技术是目前最具应用前景的柴油车尾气NOx控制技术，该技术的核心在于催化剂体系。而在现今已用于工业化生产的钒基NH3-SCR催化剂中，存在（1）其含有有毒物质钒，（2）操作窗口温度较窄，（3）高温稳定性差等缺点。因此，开发高效、稳定、环境友好的新型NH3-SCR催化剂用于柴油车尾气的处理，是SCR技术发展的一个重要趋势。
现有研究表明，活性位点Ce在TiO2表面的分散程度对催化剂活性具有重要影响。本论文试图通过改进催化剂的制备方法、制备参数的优化等方法对Ce-Ti催化剂体系进行改进，在此基础上研究新型Ce基氧化物SCR催化剂，以获得具有高NH3-SCR活性、高N2选择性、宽操作温度窗口、适应高空速环境、水热稳定、环境友好的催化剂体系，用于处理柴油车尾气NOx。
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