NOx浓度对MnOx-CeO2催化剂NH3-SCR反应选择性的影响(3)
低温SCR技术的核心在于开发高效稳定的低温SCR催化剂。目前研究最多的低温SCR催化剂为过渡金属催化剂。例如Mn基催化剂[9]（MnOx-CeO2，MnOx-TiO2），Cu基催化剂[10]（CuO-C、CuO-MgO-Al2O3）以及Fe2O3[11]、Cr2O3类[12]催化剂。这些催化体系，在140℃~160℃温度下，均显示了优良的活性，但其与V2O5-WO3-TiO2催化剂相比NOx的最大转化率通常更低，SCR反应的操作窗口温度范围更小，并在较低温度下会有大量的N2O产生。
在众多用于NH3-SCR的金属氧化物催化剂体系中，Mn基催化剂由于具有优异的低温SCR活性且价格低廉而被广泛关注。对于Mn基催化剂来说，CeO2的加入能够促进NO在催化剂表面氧化，从而大大提高Mn基催化剂的SCR活性[13]。因此，MnOx-CeO2被视为理想的低温SCR催化剂。Qi和Yang等[8; 13-16]对MnOx-CeO2做了系统性研究，得出在反应温度100℃~150℃，反应空速为42000 h-1时，其对NOx的转化率将近100%。且当反应气氛中含有SO3和H2O时，仍然表现出优良的低温NH3-SCR催化活性。当反应温度超过150℃时，观察到有N2O产生。
虽然MnOx-CeO2催化剂表现出良好的低温SCR性能，但其在实际运用中仍然存在一定的缺陷：
（1）MnOx-CeO2催化剂的抗硫酸盐化能力较差，虽然其工作单元在脱硫装置之后，但烟气中仍存在少量SO2，对低温SCR反应的影响较大。
（2）MnOx-CeO2催化剂在催化NOx还原过程中会生成大量N2O[14; 15]。
MnOx-CeO2催化剂作为过渡金属氧化物的一种，不仅对NH3选择性还原NOx的过程由良好的催化作用，同时对NH3非选择性还原NOx的过程也具有活性和选择性，导致其在还原NOx过程中无法避免N2O生成。
N2O对地球环境的危害，前文已有阐述。在SCR技术的运用过程中如果只重视NOx去除率而忽视了其中N2O的排放，就可能使SCR这项技术由“Clean Tech”变成“Dirty Tech”。因此了解低温SCR反应中N2O的生成机理和其影响因素，对进一步控制N2O气体的排放和增长具有重要意义。
1.4 研究课题的提出与内容
大量研究表明，在80℃～150℃下MnOx-CeO2表现出很好NH3-SCR的活性。然而在其SCR反应进程中会有部分N2O产生，且产生的N2O量随着温度增加而增加[17]。因此在使用MnOx-CeO2时，除了要注意烟气中的H2O和SO2含量，避免催化剂失活，同时也要注意低温SCR反应中N2O的产生并进行控制[18]。但迄今为止，很少有研究关注过在MnOx-CeO2的低温NH3-SCR反应中N2O的形成机理和其影响因素。
N2O的两个氮原子分别来自于NH3和NO[19; 20]。在MnOx-CeO2的NH3-SCR反应中N2O的形成主要有两个途径。一个是反应气体NO与活化氨（即氨基-NH2）反应生成N2O（Eley-Ridea机理），另一种是吸附在催化剂表面的NOx-与邻位的吸附氨反应，生成一个活性过渡态物质（NH4NOx）再分解成N2O（Langmuir-Hinshelwood机理）。在本研究中，将探究在NO在MnOx-CeO2上还原过程中N2O的产生机理和影响N2O选择性的因素。
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