载钯氮化碳对水中四溴双酚A的催化加氢脱溴的研究(4)
中在钯催化剂[26]
。负载型金属催化剂的性能主要受金属前驱体、催化剂载体、
制备方法以及各种添加剂等方面的影响。
（2）反应底物的影响
溴代芳烃的分子结构如取代基的种类、苯环上溴的位置等对加氢脱溴反应有
着很大的影响。通过对不同取代基的溴代芳烃加氢脱溴反应的研究，可以了解底
物的化学性质对加氢脱溴反应的影响，关联结构-活性之间的关系(线性自由能关
系，LFER)，能间接得到有关反应机理的信息。
（3）溶剂的影响
液相溴代芳烃的加氢脱氯反应中，溶剂的选择对脱溴反应的速率、选择性甚
至是催化剂的活性都有很大的影响[27]
，这主要是由于溶剂在反应体系中对各种
物质溶解度的不同和醇溶剂的氢转移反应所造成的。
1.3 石墨相氮化碳
自从 1989年 Liu 和Cohen[28]
从理论上提出 β-C₃N₄共价晶体以来，碳氮化合
物就因为自身独特的性能受到了各国学者的关注与研究。1996 年，Teter 和
Hemley[29]
利用共轭梯度法对 C₃N₄重新进行了计算，研究认为 C₃N₄可能存在 5
种晶相，分别为 α相、β 相、立方相、准立方相和类石墨相。其中类石墨相氮化
碳（g-C₃N₄）在室温下最稳定，可作为催化剂载体应用于可见光催化、催化加氢
等研究。g-C₃N₄在改性研究实验中可将大多数金属和无机化合物加入或插入到
g-C₃N₄的结构中，并可轻微改变 g-C₃N₄的结构，提高其催化活性[30]
。g-C₃N₄的
制备方法目前包括气相沉积法[31,32]
、溶剂热法[33,34]
、电化学沉积法[35-37]
、高温高
压法[38,39]
等。由于 g-C₃N₄的高硬度、高稳定性，和无毒环保的性能。g-C₃N₄如
今被认为在碳材料方面具有良好的应用前景[40]。
g-C₃N₄是一种以三嗪环或 3-s-三嗪环为结构单元，环与环之间通过末端 N原
子连接，形成单层无限扩展的平面（如图 1.2 所示）。单层的氮化碳薄片层层堆
叠最终形成与石墨类似的片层结构的含碳共价化合物，结构单元中的氮孤对电子
高度共轭。因此，g-C₃N₄在水溶液中具有很高的稳定性。g-C₃N₄独特的电子结构
和良好的稳定性，不仅仅被作为不含金属的催化剂，广泛应用在有机官能团的选择性转换、分解水、氧还原以及贵重金属的负载，还被作为绿色储能材料和硬模
板剂用于H2、CO2的存储和纳米金属氮(氧)化物的制备等，在能源和材料相关领
域同样引起了人们的关注。
此外，氮化碳材料还具有较大的硬度、丰富的表面官能团，还具有很好的化
学和热稳定性，可作为良好的催化剂载体。通过对石墨相氮化碳进行金属负载、
掺杂等修饰，可进一步提高其催化性能。张鹏等[41]
针对常见的水中消毒副产物
溴酸盐，以介孔氮化碳材料为载体，合成了载钯介孔氮化碳催化剂，利用催化加
氢技术，将水中的溴酸盐还原为溴离子。
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