稀土助剂CeO2对Co3O4催化氧化能力的影响(2)
在本文中，我们探讨添加氧化铈的一个适当的内容，提高了的Co3O4催化剂HCHO氧化，其中所述催化剂是的催化活性而变化的氧化钴的质量比例和二氧化铈在1：0，19：1,15：1，10：1和7：3。也许的Co3O4/氧化铈（15：1）的催化剂具有最好的渗透性和扩散性和负担，这是为HCHO氧化和中间体分解很有帮助独特结构。这提供了新的思路，为研究甲醛氧化过的四氧化三钴/氧化铈-R催化剂知识。该吸附在催化剂表面上的甲醛进行详细的表征，和氧化铈掺杂对结构和催化剂的催化性能的影响也被研究了HCHO的氧化。
2实验部分
2.1催化剂制备
该四氧化三钴催化剂通过在水性溶液中的沉淀方法制备[29]。对于通过溶胶-凝胶法对比制备Co3O4/CeO2的催化剂。首先，根据情况采取一定比例的四氧化三钴和Ce（NO3）（四氧化三钴/氧化铈的质量比为19/1，15/1，10/1，7/3）3•6H2O（AR），再加入适当的去离子在室温下（25℃），其保持4小时，以确保铈（NO3）3•6H2O（AR）的恒定搅拌水在的Co3O4完全分散。然后将物质干燥在空气中于120℃进行12小时，并在300℃焙烧4小时。所得到的试样，分别命名为四氧化三钴/氧化铈-R，其中R代表四氧化三钴和氧化铈的质量比。
2.2催化剂活性测试
催化活性试验在含有500mg的催化剂，将其筛分到40-60目，用石英砂混合6mm的内径的固定床石英管微反应器进行的。由20％体积O 2，6002ppmHCHO组成质量流量控制器和流动平衡气N2通过催化剂床通过用50mL•min-1的总流量调整原料气体的。甲醛气体被保持在36℃，其中，通过氮气填充固体多聚甲醛泡沫带来的恒温水浴中产生。反应温度从25℃到200℃，保持30分钟温度，以保证反应达到稳定状态。催化剂测试的稳定性被设定在120℃的时间流，而其它条件相同的前方。
在我们的宝贵的工作和文献的甲醛氧化催化反应之前[32]，将催化剂在流动的N 2跟200℃1小时下进行预处理，以清洁催化剂的表面并自然冷却到室温在流动的N 2。甲醛的浓度和在车辆的分析是由Ramin GC2060的联机气相色谱仪配备有FID和TCD检测器测定。和镍的催化转化器被用于碳氧化物转化成甲烷。
将甲醛的转化率计算如下：
X(HCHO) = ([CO2]out + [CO]out) / [HCHO]in × 100%
S(CO2) = [CO2]out / ([CO2]out + [CO]out) × 100%
（Ⅹ指甲醛转化率和S为二氧化碳的选择。）
2.3催化剂表征
X射线衍射（XRD）的催化剂的图案在40kV和40毫安由PANalytical公司的X'Pert PRO PW3040/ 60衍射仪获得镍β-过滤的CuKα（λ=0.15418nm）辐射。扫描角（2θ）范围为10 - 80°以4°/分钟的扫描速度。
催化剂的表面区域N2吸附后进行测试，在-196℃对ASAP2020M+ C微小吸附装置和用Brunauer-Emmett-Teller（BET）法计算。之前N2吸附，将催化剂在200℃、10-1帕的12小时的真空下脱气。透射电子显微镜（TEM）进行测量的，在为200kV操作JEM-2100电子显微镜。催化剂透射电镜经由超声波在无水乙醇中，悬浮液沉积到一个标准的Cu网格覆盖有多孔碳膜分散。扫描电子显微照片试验记录用Hitachi NOVA NanoSEM 450超高分辨率的场发射扫描电子显微镜（SEM），以确定催化剂的结构和形态。（O-TPD / HCHO-TPSR）实验自改性催化剂表征设备上执行程序升温还原氢气（H2-TPR），氧或二氧化碳或甲醛程序升温脱附。为H2-TPR试验，将温度从室温升至700℃在流动的H2（30毫升•分钟-1），以10℃•min-1的加热速率。对于O2-TPD / HCHO-TPSR，O2或甲醛的60分钟的吸附后，将催化剂吹扫用40分钟流动的N2（40毫升•分钟-1）在室温下，以除去残留的物质，然后在30毫升•min-1将温度提高到700℃的干燥流动N2在10℃•min-1的。 H2或O2的流失是用连续监测TCD，以及甲醛的消费量进行了检查，在线QMG220.E002。在每次实验中，催化剂的100毫克放入石英反应器中，然后进行预处理在氮气（40毫升•分钟-1），在200℃进行60分钟。该催化剂进行自然冷却到室温之间N2气流。