Keggin型钨-氧簇合物的水热合成与晶体结构
毕业论文关键词：钨-氧簇合物；水热合成；晶体结构
Hydrothermal Syntheses and Crystal Structures of Keggin W-O Clusters
Abstract: Two new Keggin W-O Clusters have been hydrothermal synthesized: (4,4′-H2bpy)2[SiW12O40]•2H2O (1) and {[PW12O40][Cu(4,4'-bpy)]2}[Cu(4,4'-bpy)] (2). Single crystal X-ray diffraction analysis reveals that Compound 1 contains 4,4′-bipyridine (4,4′-bpy), Keggin polyoxoanions [SiW12O40]4− and water molecules. Polyoxoanions together with water molecules in 1 construct a 3-D inorganic supramolecular network through O•••O and O•••Ow interactions. Compound 2 contains transition metal complexes [Cu(4,4-bpy)]+ and Keggin polyoxoanion [PW12O40]3-. Compound 2 exhibits an infinite 2-D layer like structure through Cu–O bonding interactions between [Cu(4,4-bpy)]+ and Keggin polyoxoanion [PW12O40]3-. The reaction temperature, pH value and reaction time on the influence of the products were studied. The compounds have been characterized by X-ray structural analyses, IR, UV-Vis and elemental analysis, which provide basis in the explorations of structures and functions for the compounds.
Key Words: W-O Clusters; Hydrothermal Synthesis; Crystal structure
目 录
摘 要 1
引 言 2
1 实验部分 3
1.1 仪器与试剂 3
1.2 实验方法 4
2 结果与讨论 5
2.1 化合物的结构 5
2.2 化合物1的表征 8
3 结 论 9
参考文献 10
致 谢 12
Keggin型钨-氧簇合物的水热合成与晶体结构
引 言
我们经常说的多金属氧酸盐，其实它还有其他几种学名，例如多金属氧簇或者多酸，Polyoxometalates是它的英文全称，简写成POM。这类物质刚开始研究时组成它的元素只有几种，例如V、Mo和W等前过渡元素，随着研究的不断深入，技术的不断发展，现在已拓展到元素周期表上的几十种元素，我们就从应用上这一方面来看，多金属氧酸盐中含V、Mo和W的应用是比较广泛的。例如可以被用在分析、催化、光化学、临床医学、生物化学等方面，因为它的广泛用途所以受到人们的广泛关注[1-4]。
接着就是本论文要研究的重点钨-氧簇合物，在这之前我们先要了解一下金属簇合物，作为原子簇化学的一个重要分支的金属簇合物化学是一门新型科学，它主要是建立在金属有机化学和无机配合物化学的基础上，它对金属簇合物的研究主要是从两个方面，首先是由两个以上金属原子组成的骨架，其次是有机或无机基团和分子组成的配体[5-9]。金属簇合物具有很多特殊性能，例如在性质、结构和成键方式上，所以引起了化学界极大地研究兴趣。金属簇合物的成键方式很特殊，以离域的多中心键（原子簇键）形式成键，对经典的化学键理论提出了挑战。因为它特殊的结构和组成，所以决定了它的某些性质是经典化合物不可替代的，特别在催化性质方面。金属簇合物的结构、种类都很复杂，从成键骨架原子方面来分析可以把它分为同核金属原子簇、混合金属原子簇、金属-非金属杂原子簇这几种，从金属原子形成氧化态角度看，可以分为高氧化态（缺电子簇），例如卤素、硫、氧，低氧化态（富电子簇），例如羰基、异氰基。此外，簇骨架结构也很多，原子个数不同，骨架结构也不同。例如：三原子（三角形结构）、四原子（四面体、正方形、菱形结构）、五原子（四方锥、三角双锥结构)、吹冰原子（八面体三棱锥结构）、七原子（戴帽三棱锥）、八原子（四方反棱锥、十二面体结构）、九原子（三戴帽三棱锥、单戴帽四方反棱锥）[10-15]。
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