CuO/CeO2-ZrO2和CuO-CeO2/ZrO2在CO催化氧化方面的比较研究(3)
在本课题中，主要是采用非贵金属对CO的催化氧化法对所制备的催化剂进行研究。
对于各种CO氧化催化剂的开发，在很早之前就已经引起了去多科学家的关注。特别是，自从1932年开始，首次被报道出过渡金属氧化物对一氧化碳氧化反应有促进作用后，使得越来越多的学者对CO催化氧化氧化反应产生了及其浓厚的兴趣。至今学者们已开发出很多种不同类型的针对CO回收利用方面的催化剂。
1.2 文献综述
1.2.1 Cu-Ce催化剂
CO是一种典型的可燃、有毒气体，可与人体中的血红蛋白结合，减弱血红蛋白的运氧能力，损伤人体的中枢神经系统，然而现代社会使用机动车、燃烧化石燃料 以及工业化学造成大量CO排放。如今已经成为严重的社会问题，得到了人们的普遍关注。
以稀土金属铈为助剂的CuO催化剂对CO催化氧化表现出比较高的活性，制备方法对此系列催化剂活性具有明显的影响，张继军等[2]采用柠檬酸络合法制备，取定量的Cu(NO3)2、Ce(NO3)3溶液，按摩尔比为0.5的情况加入柠檬酸，告诉搅拌使其溶解，静置12小时。在蒸发皿中于电炉上蒸干热分解．然后用马弗炉在所指定的几种焙烧温度下焙烧4h、得到催化剂载体。使用机械混合由上述方法制备的氧化铈和氧化铜得到催化剂．研究表明，催化剂的Cu原子百分比x由4～25。在600℃活化4h。这里催化剂的催化氧化活性。采用CO转化率为50％ 时的反应温度T50来表示。Cco为CO在80℃时的转化率。显然，T50越低，活性越高，T50越高 ，活性越低。张敬超等[3]用溶胶-凝胶法制得了平均晶粒度为15nm的CeO2粉体，并用浸渍法制备了Pd-Cu/纳米CeO2催化剂；通过X涉嫌衍射、SEM和程序升温还原等几种表征手段研究了Pd-Cu/纳米CeO2催化剂和纳米材料CeO2粉体的性能；考察了此种催化剂在低温条件下对于CO的催化氧化活性。结果显示：纳材料作为负载的Pd-Cu催化剂在低温条件下对一氧化碳的催化氧化活性明显高于非纳米材料催化剂，它的CO完全氧化的温度比Pd-Cu/热分解法CeO2所制备的催化剂低70℃，比Pd-Cu/工业CeO2方法制备的催化剂低约130℃。所以，用纳米材料作为载体可显著地提高此类催化剂对一氧化碳的催化氧化性能。
毛东森等[4]采用固相化学反应法制备了一系列CuO-CeO2催化剂 ，并用x一射线衍射(XRD )、程序升温还原(H2-TPR )和氮吸附等技术对样品进行了表征，利用微反一色谱装置考察了其催化CO低温氧化反应的活性。研究了，不同的氧化铜含量以及不同催化剂载体焙烧温度催此类催化剂的活性的影响。结果显示，氧化铜含量在15%以下时，催化剂活性会随着氧化铜含量的升高持续提升，15%时最高。载体焙烧温度也是如此，在650℃以下时，会随着温度的升高所提高，650℃达到峰值。这表明此类催化剂与氧化铜含量有比较好的对应关系。
黎成勇等[5]采用共沉淀法制备了CuO-CeO2复合氧化物催化剂，并用热分析(DSC/TG )、粉末x线衍射(XRD )和扫描电镜(SEM )等方法进行了表征，考察了这种复合氧化物催化剂在CO氧化反应中的催化性能。结果显示，利用共沉淀法制备的此类催化剂为纳米晶体结构，而且得到此类催化剂的外形，活性等于制备时的载体焙烧温度及方法有密切关系。当载体焙烧温度为250℃，CeO2的含量为10％的时候，获得的纳米CuO-CeO2催化氧化活性最好。
之后毛东森等[6]又采用改进的柠檬酸络合法即以乙醇代替水作溶剂制备了CuO-CeO2催化剂，应用N2物理吸附、XRD和 H2-TPR等技术对催化剂进行了表征，并采用微反-色谱装置考察了其对CO低温氧化反应的催化活性。结果显示，采用常规方法所制备的铜铈催化剂中只有一种大颗粒的氧化铜，且与氧化铈相互作用能力较弱，而采用毛等人发明的改进型络合法所制备的铜铈催化剂，除此上述中的大颗粒氧化铜外，还存在几种氧化铜颗粒，但其与氧化铈的相互作用能力很强，且粒径小分散度高这使其具有更高的CO低温催化氧化活性。