摘 要： 以 PCP 为添加剂，利用水热法合成 TS-1A 和 TS-1B 分子筛。采用 XRD、FTIR、UV – Vis、SEM 和 N2 吸附-脱附等方法对合成产物进行了表征。以 H2O2 为氧化剂、合成的 TS-1 分子筛为催化剂，对 2-氯代吡啶进行了催化氧化性能研究。实验结果表明，添加 PCP 没有改变 TS-1 分子筛骨架结构，TS-1A 晶体内有微孔和介孔存在。在 TS-1B 晶体内孔径分布复杂。TS-1B 对氧化 2-氯吡啶有良好的催化活性。在催化剂用量为 0。5 g，温度为 50 ℃，2-氯吡啶与双氧水摩尔比为 1︰2 的条件下， 2-氯吡啶-N-氧化物的选择性为 100 %，2-氯吡啶转化率达 84 %。91190

毕业论文关键词：多级孔 TS-1 分子筛， 合成， 2-氯吡啶， 催化氧化

Abstract：TS-1A and TS-1B molecular sieves were synthesized by hydrothermal method using PCP as additives。 The synthetic products were characterized by XRD, FTIR, UV - Vis, SEM and N2 adsorption desorption methods。 Catalytic oxidation of 2- pyridinium chloride was studied using H2O2 as oxidant and TS-1 zeolite as catalyst。 The experimental results show that the addition of PCP does not change the skeleton structure of TS-1 zeolite, and there are micropores and mesopores in TS-1A crystal。 The pore size distribution in TS-1B crystal is complex。 TS-1B has good catalytic activity for oxidation of 2- pyridinium chloride。 When the amount of catalyst is 0。5 g, the temperature is 50 ℃, and the molar ratio of 2- pyridinium chloride to hydrogen peroxide is 1︰2, the selectivity of 2- chloro pyridine -N- oxide is 100%, and the conversion rate of 2- pyridinium chloride is 84%。 源G于J优L尔V论N文M网WwW.youeRw.com 原文+QQ75201`8766

Keywords：hierarchical zeolite TS-1,  synthesis,  2-chloropyridine,  catalytic oxidation

目 录

1 前言 4

2 实验部分 4

2。1 实验试剂 4

2。2 多级孔 TS-1 的合成方法 5

2。2。1 TS-1A 的合成 5

2。2。2 TS-1B 的合成 5

2。3 表征方法 5

2。4 催化氧化2-氯吡啶试验 5

3 结果与讨论 6

3。1 TS-1表征 6

3。1。1 XRD表征 6

3。1。2 N2吸附-脱附表征 6

3。1。3 SEM表征 8

3。1。4 TF-IR表征 9

3。1。5 Uv-vis 表征 9

3。2 催化剂氧化2-氯吡啶性能实验 10

3。2。1 标准曲线的绘制 10

3。2。2 催化性能测试 11

结 论 13

参考文献 14

致谢 15

1 前言

TS-1 钛硅分子筛具有 MFI 拓扑结构[1]，骨架中的钛以四配位的形式存在，在氧化剂作用下可发生化合价的变化，因而在许多催化领域中具有优越的催化活性。如：烯烃和烷烃的环氧化反应[2]，酮的胺肟化反应[3]，苯酚的羟基化反应和氧化脱硫反应[4]。来自优I尔Y论S文C网WWw.YoueRw.com 加QQ7520~18766

TS-1 沸石分子筛用于较小反应物分子如直链的烯烃、苯酚和噻吩等的选择性氧化中具有良好的催化活性。但用于如甲苯、环烯烃和苯并噻吩及其衍生物等一些分子较大体系作催化剂时，由于双十元环孔道尺寸的限制，反应物分子很难扩散到TS-1孔道内与孔道表面活性 Ti 位接触发生催化反应，催化活性低。为了克服微孔 TS-1 分子筛的这一缺陷，研究者们着手研究合成兼具 MFI 微孔和介孔的多级孔 TS-1 沸石分子筛材料。Jacobsen 研究组首次运用炭黑作为介孔硬模板剂，成功合成了多级孔 TS-1[5]。杜树婷[6]等在合成 TS-1 中引入曲拉通 X-100，合成了具有孔径尺寸在 2-3 nm 的 TS-1 分子筛。