W掺杂对Ce/Ti催化剂NH3-SCR活性影响探究(3)
但V2O5-WO3/TiO2催化剂的SCR操作温度窗口较窄（300~400 oC），而且V2O5- WO3/TiO2中的有毒物质（V2O5）热稳定性差，在使用过程中易挥发、脱落进入大气环境中，具有很大的生物毒性，并且会在生物体内进行积累。温度较高时V2O5-WO3/TiO2催化剂上还会生成大量温室气体N2O，使SCR反应的N2选择性下降[19]。同时，V在高温下还会促进SO2氧化成SO3进而腐蚀设备[20]。
因此，科研工作者一直致力于研发具有良好SCR活性、宽操作温度窗口、环境友好的新型催化剂以期能够替代传统的钒钛催化剂体系。目前研究较多的有Ce基、Fe基、Mn基和Cu基等金属氧化物催化剂[18,20,21]。其中CeO2/TiO2因表现出良好的SCR活性[22]，同时可以避免V2O5- WO3/TiO2在实际运行中存在的缺陷而受到人们广泛的关注。我国稀土金属和过渡金属资源丰富，因此利用Ce等稀土金属来替代有毒组分V，开展中低温SCR催化工艺，实现燃煤烟气的低成本高效脱硝，是符合我国国情的催化工艺发展路线。
Ce有两种稳定氧化态（Ce3+和Ce4+），在两种氧化态之间的氧化还原循环使其具有良好的储氧能力[23]，因此常被用作增强催化剂活性的添加剂[24]。Xu[25]等人发现，CeO2/TiO2催化剂在275~400 oC温度范围内具有良好的SCR活性（NOx转化率在95%以上），而且在H2O和SO2存在的条件下催化剂的活性也没有受到很大影响。同时，在整个温度范围中都没有检测到N2O的生成，说明CeO2/TiO2催化剂不仅具有良好SCR活性，还具有很高的N2选择性[26]。 N2O是一种无色、带有甜的气体，虽然N2O在大气中微量存在，对人体并没有明显毒性，但却是《京都议定书》规定的6种温室气体之一，对全球气候变暖贡献程度仅次于CO2和CH4。N2O在对流层中十分稳定，平均寿命甚至能达到150年。同等浓度下N2O的温室效应比CO2和CH4更强，吸收长波红外辐射后的N2O单分子增温潜势分别是CO2的310倍，CH4的21倍[27]。除此之外，N2O还会破坏臭氧层从而引起臭氧空洞，使人类和其他各类生物暴露在紫外线之中[28]。随着人们对环境问题的日益关注，减少N2O排放的相关研究工作逐渐开展，CeO2/TiO2催化剂也越来越受到人们的重视。
1.5 研究课题的目的和意义
由于具有良好的SCR活性和N2选择性，Ce基础催化剂有望取代V基催化剂成为商业脱硝催化剂。鉴于WO3在V基催化剂上的促进作用，研究人员考虑将WO3掺杂到Ce基催化剂上以期进一步促进Ce基催化剂的SCR活性并抑制其表面硫酸盐化作用。Chen等人[22]的研究报告指出，WO3掺杂可以显著提高CeO2/TiO2催化剂的SCR活性。为了更好地将WO3掺杂CeO2/TiO2催化剂应用到实际工业生产中，需要进一步探究WO3掺杂对CeO2/TiO2催化剂SCR活性的影响以及影响机制。但就目前而言，关于此类研究还比较少，因此本文从动力学角度深入探究WO3掺杂对CeO2/TiO2催化剂SCR活性的影响机制具有重大意义。
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