碳硫复合薄膜材料的制备及其储锂性能研究(2)
近年来，对可携带电子器件和电动汽车日益增长的需求促进了高性能储能器件的发展。其中，锂离子电池由于具有较高的能量密度，较快的充放电速率以及较长的使用寿命而倍受关注。目前的锂离子技术是基于嵌入式化合物制备成阳极和阴极材料，这限制了电池的电荷储存容量和能量密度。想要进一步增加能量密度需要通过增加阳极和阴极材料的电荷储存容量或者是增加电池电压又或者是两者兼而有之。然而，目前可供选择的液体电解质很难增加阴极工作电压，一方面，阴极氧化物的能力限制在~250mAh/g；另一方面，石墨阳极的能力也限制在~370 mAh/g。因此，寻找并开发下一代具有高能量密度的阳极和阴极材料成为目前亟待解决的问题。
在最近几年中，各种各样的能源储存系统因此而被探索，被开发。在它们中，锂硫电池由于其高理论能量密度（2567 Wh/kg)和其高比容量(1675 mAh/g),以及对环境无污染等特点，被认为是最具前景能量储存器[1-10]。尽管如此,Li-S电池的实际应用还是受到严格的限制并面临着几个严峻的挑战。首先,硫的内在导电性非常差,其放电产物(Li2S / Li2S2)活性材料的利用率非常低[11-15]。其次,长链多硫化锂(Li2Sn 4≤n≤8在反应中很容易溶解,溶解的硫离子在循环期间总是在阳极和阴极之间迁移，因此有非常不好的穿梭效应。第三，在充电/放电过程中存在巨大的体积变化，这是因为硫和Li2S之间密度的不同导致硫和电极模型之间不稳定的电化学接触。这些缺点导致库伦效率低，比容量低，循环寿命有限[16-21]。
本文中，我们通过界面相互作用实现了石墨烯与碳纳米管的共分散，其次通过化学方法在碳材料表面负载活性的硫，制备了石墨烯-碳纳米管-硫活性物质。采用真空抽滤的方法，制备了具有层级结构的复合碳-硫薄膜材料（Carbon-Carbon/S, CCS）。其中下层材料为石墨烯-碳纳米管三文复合材料，而上层物质为石墨烯-碳纳米管-硫的复合物质。下层的石墨烯-碳纳米管材料不仅起到导电的作用，而且可以作为“间层”材料，用于固定聚硫化物（polysulfide），降低由于聚硫化物穿梭效应带来的容量衰减。
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