Pd-Cu-ClxAl2O3低温催化CO氧化的DFT研究(2)
Keywords: CO, PdCl， PdCl2，CuCl，CuCl2
目录
摘要.i
Abstract.i
目录.ii
一．绪论.1
（一)研究背景.1
(二）一氧化碳氧化催化剂.3
1.贵金属催化剂.3
2.非贵金属催化剂5
(三）一氧化碳催化氧化反应机理.7
1.贵金属催化剂.7
2.非贵金属催化剂7
二．设计 10
（一）催化过程.10
1.固体催化剂失活原因类型10
2.固体催化剂失活原因的具体分析.10
3. 总结.12
（二)CO氧化的多相催化机理的密度泛函理论研究.12
1.密度泛函理论简介.13
2.密度泛函理论在催化领域中的应用13
3.结语13
（三）γ-Al2O3(100)面上催化剂分子吸附以及有水条件下催化剂物种变化.14
1.引言14
2.PdCl2在γ-Al2O3(100)面的吸附15
3. CuCl2在γ-Al2O3(100)面的吸附.15
4.PdCl的生成与吸附16
5.CuCl的生成与吸附16
6.PdCl和CuCl的羟基化.17
7.结论18
（四）γ-Al2O3(100)面上CO和O2活性中心的确立 18
1.引言.18
2. CO活性中心的确立19
3.O2活性中心的确立20
4.有H2O条件下，CO和O2在CuClOH和PdOH上的吸附.22
5.小结24
三．结论25
致谢26
参考文献28,4017
一、绪论
（一) 研究背景
CO 低（常）温催化氧化反应在工业、军事、环保和人类生活的各个方面均有广泛的应用。同时，CO 氧化反应常被用作模型反应来研究催化材料的结构和性能之间的关系，探讨催化反应的机理。因此，研究 CO低温氧化反应具有重要的学术价值和实用意义。 在CO低温氧化催化剂中，高活性的催化剂一般稳定性较差，稳定性较高的催化剂低温活性不高。因此，制备高活性、高稳定性的CO低温氧化催化剂具有一定的挑战性。考察了其对CO 低温氧化反应中的活性和稳定性，并利用XRD、BET 、TEM、H2 -TPR和XPS 等多种表征手段对催化剂的结构、氧化还原性能进行了系统研究。同时还通过反应动力学和原位红外漫反射技术，对Pd–Cu–Clx/Al2 O3 催化剂上 CO、O2 和H2O 的吸附性能、CO 低温氧化反应机理和失活原因进行了详细的研究。在此基础上，设计出Pd–Cu–Cl/AlO3 催化剂新的制备方法——两步络合浸渍法，显著提高了催化剂的活性和稳定性。采用该方法制备的催化剂能够适用于隧道废气的处理。
随着世界经济的迅速发展带来的能源短缺和环境污染问题，使人类的可持续性发展面临重大挑战。开发清洁能源与解决环境污染问题已迫在眉睫。其相关产业被列为“十 二 五规划” 重点培育和支持对象。目前全球环境问题主要包括：酸雨问题、温室效应、臭氧空洞问题、空气污染、水污染问题等。对环境和人类造成危害的大气污染物约有100种左右，其中影响范围广的污染物主要包括：颗粒物质、二氧化硫(SO2) 、碳氧化物（CO和CO2 ）、烃类、氮氧化物等。
CO 是一种无色、无、易燃、易爆的有毒气体。含碳化合物的不完全燃烧、化工工业以及汽车的广泛使用都会造成大量一氧化碳排放。CO 与血红蛋白的亲合力比氧与血红蛋白的亲合力高200～300倍，所以 CO极易与血红蛋白结合，形成碳氧血红蛋白，使血红蛋白丧失携氧的能力，造成组织窒息。当空气中一氧化碳浓度达到450 ppm 时，2 小时内人就会出现头晕呕吐现象；当浓度达到约1%时，人会在1 ~ 5 min 内死亡。因此，对CO排放进行控制是十分重要的。
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