重要的电化学反应电极过程动力学的理论计算模拟(2)
Keywords: Methanol oxidation；Tafel Kinetics；first principles；periodic continuum solvation model
目 录
1绪论 1
1.1 电催化氧化甲醇研究的理论研究意义 1
1.2 工作原理 1
1.3电催化氧化甲醇在实际过程中的重要应用 2
1.4 直接甲醇燃料电池的研究现状 2
1.4.1直接甲醇燃料电池的最近发展概况和研究进展 2
1.4.2 直接甲醇燃料电池影响性能的因素 2
1.4.3 直接甲醇燃料电池的未来发展方向 3
1.5本论文的研究内容 3
2密度泛函理论及其计算方法 4
2.1 密度泛函方法 4
2.2金属/溶液界面的理论模拟方法 5
3 甲醇在Pt(111)表面氧化的理论计算模拟----塔菲尔(Tafel)动力学 8
3.1 引言 8
3.2 方法 9
3.2.1 DFT计算方法 9
3.2.2电化学理论模拟方法 10
3.3 结果 12
3.3.1 甲醇在Pt(111)表面的吸附构型 12
3.3.2 势能相关的界面结构 13
3.3.3 反应机理 15
3.3.4 电势〜能垒关系 17
4 结论 19
致谢 21
参考文献 22
1绪论
1.1 电催化氧化甲醇研究的理论研究意义
随着科技的越来越发达，各种数码产品越来越多，人们对电子产品的电池也要求越来越高，所以电化学反应的地位也越来越重要，对电化学反应的电极要求也越来越高，电催化氧化甲醇是至关重要的电化学以及在直接甲醇燃料电池的关键反应。自从密度泛函理论创建以来，关于金属表面简单催化反应过程的理论研究一直保持着非常迅速的发展。从最初的Pd（100），Al（110），Cu（100），Ni（100）等过渡金属单晶表面上的氧原子及CO、H2、NO 等双原子分子的吸附能的理论计算，到NO、CO 等在过渡金属表面的还原与氧化反应的理论模拟，近年来复杂纳米催化系统的理论研究，密度泛函理论方法在非均相催化过程中的应用领域中越来越广阔，所研究的催化系统也越来越复杂，并越来越多的用于解决各种重要的实验现象，也展示了其强大的研究应用价值。
1.2 工作原理
直接甲醇燃料电池，属于质子互换膜燃料电池其中的一种，直接利用水溶液和蒸汽甲醇为燃料提供来源，而不需经过重组器进行重组甲醇、汽油及天然气等再索取出氢来供给发电。相对质子互换膜燃料电池，直接甲醇燃料电池低温产电、燃料成份危险性较低以及电池结构相对简单等特征让直接甲醇燃料电池能够成为众多电子产品使用的主流。
直接甲醇燃料电池是质子互换膜燃料电池的一种变种，它直接利用甲醇而不用预先重整。甲醇在阳极转变为CO2，电子和质子，和标准的质子互换膜燃料电池相同，质子经过质子互换膜在阴极和氧反应，电子经过外电路到阴极，做功。
酸性条件
总反应式：2CH4O + 3O2 = 2CO2 + 4H2O
正极：3O2 + 12e–+ 12H+ → 6H2O
负极：2CH4O - 12e–+ 2H2O → 12H+ + 2CO2
碱性条件
总反应同上
正极：3O2 + 12e–+ 6H20 → 12OH–
负极：2CH4O - 12e–+ 12OH–→ 2CO2 + 10H2O
这类电池工作所需温度为120℃以下，相比标准的质子互换膜燃料电池较高，效率大概为40%上下。
直接甲醇燃料电池是质子互换膜燃料电池的另外一种变形，它直接利用甲醇并且不用提前重整。甲醇在阳极转换成CO2和H，和标准的质子互换膜燃料电池一样，而后H再和O进行反应。
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