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不同的Cu/Co比对Cu-Co/Ce-Zr-O催化剂的低温CO氧化活性的影响(2)
1.3方案论证
通过查阅文献,经过一系列的比较,采用浸渍法制备Cu-Co/Ce-Zr-O催化剂催化氧化CO。之所以选择Cu-Co/Ce-Zr-O作为催化剂,原因是它具有以下优点:
1).通过文献查阅知道采用浸渍法制备的Cu-Co/Ce-Zr-O用XRD和TEM分析表明所制备的CeO2呈球形,为立方萤石结构,CuO在一定程度上高度分散于载体CeO2上,TPR结果证实了Cu-Co/Ce-Zr-O催化剂的活性较高,且远远高于CuO和CeO2。当CuO的负载量达到5.0%时,催化剂具有较高的表面能和最佳的CO氧化活性。其他的非贵金属催化剂都没有Cu-Co/Ce-Zr-O的催化性能好。
2).CeO2在催化剂中起分散剂的作用,可以提高催化剂中金属活性组分的高度分散性能,增进催化剂的热稳定性和抗烧结能力,CeO2还可以提高此类催化剂的储氧能力,使催化剂的储氧量增加,活性提高。
3).采用浸渍法制备的催化剂,活性组分多数情况下仅仅分布在载体表面上,利用率高、用量少、成本低,这对于实验的效益是非常大的。
4).查阅文献得知采用CuO/CeO2作为催化剂催化氧化CO在整个反应过程中不会产生三废污染,这既对反应过程中的设备不污染,又对环保事业作出了贡献。
综上,本次实验我考虑将CeO2负载在Ce-Zr-O催化剂上,即形成Cu-Co/Ce-Zr-O催化剂,通过用浸渍法制备一系列该催化剂,考察Cu和Ce在催化中的含量、反应的温度,以此来确定用浸渍法制备Cu-Co/Ce-Zr-O催化剂催化氧化CO的最佳活性。相信在实验研究中会得到理想的结果。
2实验部分
2.1 仪器与试剂
2.1.1 仪器
所用仪器有: 磁力搅拌器、X射线衍射仪、气相色谱仪、色谱工作站、压片机、马弗炉、电热鼓风恒温干燥箱、
电子
天平、坩埚。表2给出了实验中主要仪器的型号和生产厂家。
表1 主要仪器的型号和生产厂家
名 称 型 号 生产厂家
X射线衍射仪 X’Pert PRO型 荷兰Philips公司
气相色谱仪 GC9790A型 浙江温岭福立公司
色谱工作站 FL9500型 浙江温岭福立仪器有限公司
马弗炉 SX2-4 上海,索普仪器有限公司
干燥箱 101A 上海崇明实验仪器厂
电子天平 SX2-4 上海,索普仪器有限公司
坩埚 101A 上海崇明实验仪器厂
磁力搅拌器 DF-1集热式 江苏金坛市医疗仪器厂
2.1.2 试剂
所用
化学
试剂为:吹冰水硝酸铈 (Ce(NO3)3•6H2O)、三水硝酸铜 (Cu(NO3)2•3H2O)、硝酸钴、碳酸氢铵、硝酸锆、石英砂。表3给出了试剂的规格和厂家。
2.2催化剂的制备
(1)称取3.908g Ce(NO3)3.6H2O (0.009mol)和2.575g Zr(NO3)4.5H2O (0.006 mol)均匀溶解于100ml去离子水中。再称取5.8g (NH4)2CO3溶解于150ml去离子水中,倒入500ml的三口烧瓶中,开动电动搅拌快速搅拌。将上述金属离子混合溶液缓慢滴入碳酸铵溶液中,滴加完毕,继续搅拌1h。抽滤、洗涤,于烘箱中干燥,研碎成粉末,放于马弗炉中500℃高温焙烧4h,制成Ce0.6Zr0.4O2载体。
(2)称取2g Ce0.6Zr0.4O2载体,倒入0.3197g Cu(NO3)2.3H2O的溶液中,溶液的量使载体刚好被浸没,充分搅拌,浸渍4h。放于烘箱中烘干,研碎成粉末状,放于马弗炉中500℃高温焙烧4h,制成(5wt%)CuO/Ce0.6Zr0.4O2催化剂。
名称 分子量 规格 厂家
Ce(NO3)3•6H2O 434.22 A.R. 国药集团化学试剂有限公司
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