水热合成法过渡金属掺杂介孔分子筛的合成(2)
3.2.3 Fe/ZSM-5催化剂SEM检测结果 19
3.2.4 Fe/ZSM-5@MS核-壳材料催化剂SEM检测结果 20
结论 22
致谢 23
参考文献 24
1 绪论
1.1 多孔材料研究进展
在各种各样的材料中，多孔无机材料一直是全世界科研工作者的研究热点。多孔材料尤其是分子筛的合成化学和工业应用的相关研究，始终受到学术界和工业界的高度重视。多孔无机材料由于具有空旷的骨架构型，丰富的孔道结构及巨大的表面积，因而被广泛的应用于石油炼制、石油化工及精细化工、离子交换、吸附分离以及工业催化等诸多科学技术领域。近年来，这些材料的应用范围已经扩展到光电转换、能量储存、主客体化学、先进材料、生物传感及药物控释等[1]。
1.2.1 多孔材料的分类
按照国际纯粹和应用化学联合会(IUPAC)的定义，多孔材料根据它们孔径的大小分为三类：孔径<2nm的为微孔材料(Mieroporous Materials)；孔径=2-50nm之间的为介孔材料 (Mesoporous Materials)；孔径>50nm的为大孔材(Macroporous Materials)。分子筛一词是为描述一类具有选择吸附性质的材料由McBain于1932年提出的，它以选择性吸附为特征。现在文献中通常把微孔材料和介孔材料统称为分子筛而不再考虑它们到底有没有筛分某种分子的能力[2]。
1.2.2 沸石分子筛材料
沸石（Zeolite）是一类最早被发现和研究的多孔无机材料。沸石材料是传统意义上的晶体，其具有空旷的骨架结构，在结构中有许多孔径均一的孔道和容积较大的笼，并具有很大的内表面积。分子筛依据其晶体内部孔穴的大小对分子进行选择性吸附，直径比较小的分子可以进入沸石孔道和笼中，而直径比较大的分子则被拒之于外，由于沸石具有这种筛分分子的性能，因此又被称为分子筛。传统意义上的沸石分子筛（包括天然和人工合成两种）是一种结晶的硅铝酸盐，其骨架通常由硅氧四面体和铝氧四面体通过共用氧桥相互连接构成。另外，其它的金属或过渡金属也可以通过适当的合成方法以多面体形式结合到沸石骨架中形成各种杂原子沸石分子筛（如Ti、B、Sn、V、Zr、Mo、Fe、Mn、Co、Ga及Cu）。沸石分子筛通常为白色粉末，无毒、无、无腐蚀性，不溶于水和有机溶剂。
1982年Flanigen等报道了二十余种磷酸铝(AlPO4)沸石分子筛，在这些分子筛骨架结构中首次不出现硅氧四面体，打破了沸石分子筛由硅氧四面体和铝氧四面体组成的传统概念，泛指一类具有规则孔道结构的无机结晶固体材料，构成骨架的基本结构单元不再专指TiO4四面体，可以由TiO3或TiO8多面体组成，它们通过共用顶点氧（硫或氮）原子形成各种环，孔道等次级结构单元，这些次级结构单元(SBU)再以各种方式连接形成具有不同文数孔道体系的分子筛骨架。
沸石分子筛的骨架原子是严格按照结晶学中某种对称性进行排列，因此沸石分子筛具有在原子尺度上确定的孔道形状、大小、走向及连通方式。正因为如此，沸石分子筛在催化领域的应用受到一定的限制，尤其是反应物的尺寸大小被限制在约1.2nm以下，这大大制约了沸石材料在大分子反应中的应用[3]。
1.2.3 介孔分子筛材料
1992年，美国Mobil公司的科学家们率先采用超分子组装路线成功合成出M4lS系列分子筛，这类介孔材料具有大的比表面积、孔道规则排列且可调节。M4lS系列介孔材料包括MCM-41（吹冰方相）、MCM-489（立方相）和MCM-50（层状）结构，如图1.1所示。从此介孔分子筛正式登上了分子筛研究领域的舞台，并在随后的十几年中在国际上掀起了介孔材料研究的热潮[4]。
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